恒元物理学讲座（第044期）：Ag团簇对的等离激元模式的电子能损分析

讲座内容：贵金属团簇及阵列的等离激元共振因其在纳米颗粒的光学性质和颗粒基光学器件中的应用而受到关注。其中，团簇对的模式耦合以及能量传递是一个基本问题。颗粒直径在20nm以下时，光吸收成为主要作用；当颗粒间距在10nm以下，颗粒间隙的电荷积聚逐渐占主导。而20nm的小间距颗粒对无论在大规模的制备或是高分辨的光学测量都存在实验困难。透射电镜中集成的扫描透射-电子能损模式就是将一个聚成纳米直径的高能电子束周期性的扫描样品区域，并利用谱仪记录高空间分辨的电子能量损失谱的工作方法。这一方法已经用于了Ag纳米线和纳米板的高分辨等离激元模式观察，并证明了近光学的能量分辨率^[1]，在这里我们将其用于团簇束流方法制备的Ag团簇对样品^[2]。

如下图，(e)展示了一对直径在16-20nm的Ag团簇对，(a)展示了利用电子束在不同位置激发获得的2-4eV电子能量损失谱，我们可以看到，相对于位于3.4eV的球形共振模式（normal,蓝色），从颗粒外缘(Outer,黑色)激发的能损谱出现了位于2.8eV的模式，而两颗粒之间(Middle,红色)则出现了位于3.6eV的模式。这三种模式强度的空间分布分别如(c)、(b)和(d)所示。离散偶极有限元（DDA）模拟的结果给出，这些模式分别是单颗粒球形模、颗粒对偶极同相共振模和颗粒对四极反相共振模。其中同相共振模是可以用于长程光传输的偶极模式。该模式的中心能量随着两颗粒的靠近，从间距为20nm的大于3.2eV迅速的红移至间距小于2nm处的2.7eV，这印证了临近接触的球形颗粒对之间的电荷积聚效应。

References

[1] J.Nelayeh, M. Kociak, O. Stephen, F. Abajo, M. Tence, et al, Nature Phys.3,348,2007.

[2] F. Song, T. Wang, C. Xu, L.He, M. Han, S. Ringer, G. Wang(inpreparation)